1923年8月，中国社会主义青年团第二次全国代表大会于南京举行，选举恽代英为团中央候补委员，不久增补为中央委员，负责宣传工作。会后恽代英来到上海，住在法租界拉斐德路186号，和邓中夏筹办《中国青年》。10月20日，团中央机关刊物《中国青年》正式创刊。它是我国最早以马列主义教育青年的刊物之一，犹如一盏明灯，照亮了千百万追求真理的青年的路程。《中国青年》开始是周刊，因帝国主义和反动派的迫害和摧残，只能不定期的出版。尽管反动军阀勾结帝国主义，一再通令禁止邮局寄送《中国青年》，查禁刊物和封闭印刷厂，但它仍以不同的渠道，源源不断输送到全国各地，送到广大青年手中，并受到热烈欢迎，发行量一再扩大，从最初的几千份上升到五万余份。这个数字，就是与当时公开发行的刊物相比，也是惊人的。
《中国青年》最早的编辑有邓中夏、恽代英、林育南、肖楚女等，其中恽代英担任编辑的时间最长。他除精心编辑外，还以“代英”、“但一”、“FM”等，名发表约二百篇文章和通信，受到广大青年的衷心爱戴和崇敬，称赞他是良师益友。
恽代英理解青年、关心青年、热爱青年。他不是用空泛的道理说教，而是根据青年人的特点，将革命道理用浅显生动的语言表达出来，使青年倍感亲切。他写了不少针砭时弊的文章，帮助青年认清形势，拨亮他们心中的灯。
1923年，曹锟贿赂议员，登上了总统的宝座，贿赂丑闻揭露后，全国哗然。恽代英及时在《中国青年》上发表了《我们还要议会制度》等文，辛辣讽刺了军阀鼓吹“法统重光”的虚伪性。其时一对新婚夫妇因看不惯“贿选成功，战祸弥漫”而愤然自杀，在全国进步青年中引起强烈的反响，展开了热烈争论，恽代英也参加了讨论。他说：“自杀的功罪，曾经许多人讨论过的，在我们认为这只是个人的事。人要生活，便要有对抗社会的责任。若不要生活了，一切赞美与责备，对于他全无意义了。”他进而指出，革命青年对社会不满，应该积极起来斗争，而不是消极自杀。
帝国主义为了侵略中国，一贯施展反革命的两手策略：一手是武装干涉和侵略；一手是政治欺骗。利用基督教进行文化侵略，从精神上麻醉中国人民，就是他等们实施政治欺骗的重要手段。
为了反对帝国主义的奴化教育，中国共产党发动了“非基督教运动”。中国社会主义青年团组织了“非基督教学生同盟”，掀起了声势浩大的反帝国主义文化侵略的热潮。恽代英撰写了《我们为什么反对基督教》、《基督教与人格救国》等文章，号召青年投入这场斗争。他尖锐地指出：“基督教实在只是软化中国的工具。你看基督教不是完完全全立于外国人保护之下吗？基督教不俨然在本国政府之下，受有治外法权的保持、不俨然同外国的子民一个样子吗？”“我们恨见外国的兵舰在内河游弋！我们恨见外国的陆战队在上海汉口上岸！……我们恨见那些灵魂与骨头都卖给了外国人的基督教徒！”基督教会吹嘘教会的成绩是“培养人格”，并提倡“人格救国”。恽代英说：“我们不是说人格不是十分要紧的东西”，但是，“我们非打倒外国人的压迫，非振兴实业，一万年的人格救国亦只是空话。”
1924年，广州、徐州等地的教会学校纷纷起来罢课，反对教会学校的奴化教育。恽代英鼓励学生说：“我们要在反抗洋校长以及反抗洋奴的教职员的时间，多注意激励全体同学的民族精神，而且多注意使社会上有民族精神的人，都能了解而拥护我。”广州“圣三一”学校学生起来组织学生会，遭英国校长阻挠，学生被开除。恽代英写了《广州‘圣三一’学生的民族革命》，提出教会学校应受中国政府的管理，应当顺应中国青年的合理要求，青年学生应当督促广州政府尽力帮助他们，并确定政府对于教会学校的管理权。
在如火如荼的“非基督教运动”中，不少中国的基督教徒受到了教育。有个教徒在《字林西报》上发表文章，认为“教会不是需要借助于外国的兵船”，“若是为基督教在中国的前途计，这种依赖武力的政策必须舍弃。”要求教会独立自主，冲破帝国主义的羁绊。恽代英立即在《中国青年》上译载，并赞扬这位教徒的爱国热忱。他说：“一切不甘心做洋奴的中国基督教徒都应当研究这些话。”
“非基督教运动”揭露了帝国主义以行基督教为名，对中国进行文化侵略的本质，沉重打击了他们的文化侵略政策。
当时学术救国、教育救国、科学救国等言论在青年中颇有市场。恽代英在《中国青年》上发表了许多文章，指出了这些言论的要害。他指出，在中国不打倒军阀统治，不打倒帝国主义的侵略势力，“纵有几千几百技术家，岂不但不能救国，而且只能拿他的技术，帮外国人做事，结果技术家只有成为洋奴罢了。”只有改变了政治制度，才谈得上学术、教育、科学。他号召广大青年研究救国的学术——社会科学。怎样研究社会科学？他告诉青年：“与其从理论的书籍入手，不如从具体的事实入手。”他认为一个有志青年，首先必须破除自私和游惰的恶习，从眼前的细微之处做起，为有益于社会改造的事业去牺牲时光、牺牲金钱，这是救死不暇的中国所必要的。只有如此，才能培养起革命的情操，否则，无论他怎样自负有志，终究于人类全无益处。因此，他对有志的青年提出了三项要求：第一，每星期至少牺牲六小时，作有益于社会改造的事业；第二，每星期至少牺牲六小时作时事与社会改造理论与办法的研究；第三，有收入时至少捐出十分之一作有益于社会改造的事。这个倡议在青年中引起了热烈反响。两个月以后，张霁帆在成都给恽代英写信，向他汇报按三个要求实验的情况。
恽代英对青年的学习、工作、婚姻等切身问题极为关切。有的青年不满当时社会现实而烦闷忧愤；有的青年为封建包办婚姻而苦恼伤心；有的青年学生为毕业即失业而惆怅茫然。他帮助青年认识和分析产生这些社会弊病的根本原因，指出这都是不合理的社会经济制度造成的，在目前这种政治经济状况下，要根本解决这些问题，只有努力改正社会经济制度。
恽代英不仅用文章与青年交朋友，而且还与广大青年群众保持最密切的联系。他每天都要收到几十封甚至上百封读者来信，还有许多青年不远千里登门求教。对于青年读者的来信，他不管多忙，都和其它编辑一起写信回复。有典型意义的则在《中国青年》上刊登，以期引起讨论。对于慕名来访者，他总是热情接待，回答他们提出的问题，解决他们的实际困难，使他们终身难忘。杨公为了寻求真理，从四川到上海，找恽代英晤谈，受益匪浅。他在日记中称赞恽代英“谈话时很有一部分真理在，他所研究的方法都是从实际入手，不是像他们光唱高调，漠视一切，故我很有动于中”，“有研究的人，开口就看得出。恽代英对于现实的情形，一定了解无余，故很重视行动的工作”。杨公返川后即加入中国共产党，后在大革命中遭敌人杀害。
江苏南通代用师范有个叫王盈朝的学生，受到《中国青年》的影响，决意投身到革命队伍中去他十分兴奋地写信给恽代英，表示自己的心情：“我想，我要献身于革命事业上，那当然无须徘徊不前，应该赶快的毫不犹豫地站在农工的利益上，集中我们革命的力量。不然，我便是本阶级中之叛贼了，我不愿反我本心的真正愿望，所以我要决定加入CY。”诸如此类的事情是举不胜举的。
恽代英对基层团组织的工作也是十分关心的。1924年8月，他曾到安源视察工作，对安源团的工作做了详细的指导。当发现安源团四届地委执委会设立的工作部门，一些工作因无专人负责而没有很好开展时，便向当时安源团的负责人贺昌再三说明“分部办事之必要”，建议设立若干部，各负其责。安源团地委遵照恽代英的指示，设立了宣传、学生等四个部，提高了工作效率。视察中，恽代英还发现党的湘区委员会对团员离团入党的手续规定太繁，即向中共湘区委员会和中央联系，以减少手续。中共湘区委员会很快纠正了这一偏向。他还写信团中央，建议加强安源团的工作，增强一个专职团干部。10月，团中央遂派林育南来安源指导工作。恽代英在安源还搜集了帝国主义侵略汉冶萍的大量材料，供安源团组织宣传之用。
恽代英主编的《中国青年》，教育和影响了整整一代人。正如郭沫若所说：“在大革命前后的青年学生们，凡是稍微有些进步思想的，不知道恽代英，没有受过他的影响的人，可以说没有。”
