在剑桥大学基督学院的几年里，达尔文学习神学浪费了他许多宝贵的时间，尽管如此，达尔文还是有很大收获的。在他上学期间，他结识了许多著名的博物学家，参观了各种有关自然史的机构和其他许多博物学家集聚的地方，并且访问了许多皇家学院、林耐学会和动物园。他当时最大的兴趣仍是收集各种甲虫。当时达尔文创造出了一些收集昆虫的新方法：专门雇用一个人从老树上刮藓苔，再把刮下来的藓苔装进一只口袋里，或者把运芦苇的驳船船底上的垃圾扫在一起。通过这些方法，达尔文找到了一些罕见稀有的新品种。
同时，在剑桥大学基督学院期间，发生了对他“整个一生影响最大的一件事”，这就是结识了亨斯洛教授。
剑桥大学同其他大学一样并没有什么区别，除了必修课外，还开设了一些公共课。例如，塞治威克教授的地质课，对于这一门课达尔文虽然很感兴趣，但是他常去听亨斯洛的植物学课。亨斯洛是剑桥大学著名的矿物学和植物学教授。在亨斯洛的讲课中，他尤其喜欢亨斯洛清楚的叙述和美妙的图解。早在达尔文上剑桥大学之前，他的哥哥就评价当时才32岁的亨斯洛是一位知识非常渊博的植物学家。亨斯洛有时会带着学生和同事们一起去徒步旅行，他们会乘车或坐船顺流而下去比较远的地方。亨斯洛像孩子一样常和他们逗乐，他觉得那些怎么也捕捉不住金凤蝶的人，或是陷于沼泽地里的人特别好笑。有时候，他会在旅行途中停下来，即兴就一些比较罕见的植物或动物接连讲好几节课。无论是对于植物还是动物或是化石，亨斯洛都能够做到这一点。
在上剑桥大学期间，年轻的学生和年长的职员还要每周在亨斯洛那里聚会一次。这种博物学家们碰面的聚会，在剑桥起到了与伦敦的那些科学协会一样的作用。这些无拘无束的集会，后来成为在剑桥建立的雷耶夫协会的核心。
许多达尔文的同龄人以及那些比他年长许多的人都对他产生了好感，其原因就是达尔文有很多优点。大家都对他热爱自然的那种热情，特别是对他那活泼而又诚挚的性格和反应灵敏的大脑十分敬佩。这样，亨斯洛很快就和达尔文亲近起来，所以达尔文在剑桥的最后几年中，他们几乎每天都一道散步。难怪人们后来都这样谈论达尔文：“他就是那个常同亨斯洛一道散步的人。”这种深厚的友谊对达尔文以后的人生起了不可磨灭的作用，它在一定程度上决定了达尔文后来进行的环球旅行。亨斯洛不仅乐意教授达尔文植物学、昆虫学、地质学、矿物学和化学方面的渊博知识，还能在精神上给达尔文以良好的引导作用。在亨斯洛那儿举行的植物学家的聚会上，达尔文又结识了许多学者、专家和知名人士，并从他们那儿学到了许多自然科学知识和进行科学考察的技能，所有的这些都对达尔文的成长起到了促进作用。
在此期间，有两本书对达尔文产生了很大的影响，分别是天文学家约翰·赫瑟尔的《自然哲学的初步研究》和亚历山大？洪宝保的《美洲旅行记》。
《自然哲学的初步研究》激起了达尔文“用菲薄的力量为建立自然科学的大厦作一点贡献”；而《美洲旅行记》对群岛和火山的艺术性描写很精彩。达尔文兴奋地读了这部旅行记的第一卷。书中还记述了长满海枣树、椰子树、龙血树的西海岸风景。亚历山大·洪保德用很多篇幅描写龙血树，说它青春永驻——每年都开花结果。
达尔文高度评价了亚历山大·洪保德的《美洲旅行记》和约·翰赫瑟尔的《自然哲学的初步研究》，这两本书对他产生了巨大的影响。此外，他在一次游览中还给亨斯洛、拉姆塞和道兹读过洪保德对特纳里夫岛的描写，这段描写也是因为早些时候有人想去那里而详写的。达尔文说，他们只是说说而已，而他却是真心实意想去的。他曾经很想和一位伦敦商人认识，以便问他如何到达那里。
读完《美洲旅行记》后，达尔文希望自己能够尽快见到龙血树，因为这种稀有树种对研究植物学有很大的作用。但由于种种原因，这项计划未能实现。
根据他的一位同学沃特金斯回忆，达尔文还对洪保德的热带雨林的描述也大为赞赏，并和他就巴西风景和热带植物，如藤本植物和兰科植物以及其他植物进行了长时间有趣的交谈。
在亨斯洛的影响下，达尔文决定研究地质学。他甚至很难得地自制了一张彩色的什鲁斯伯里各地的地质图。他在一封信中描述了他研究英国地质学书籍的结论：“使我感到惊讶的是，我们对地球结构的认识竟然这么肤浅。”亨斯洛很欣赏达尔文的敬业精神，所以请求地质学家塞治威克到北威尔士考察时带上达尔文。
达尔文自从结识了亨斯洛教授，他对科学的热情便再次迸发出来。不久，达尔文选修了亨斯洛教授的植物学课，亨斯洛教授经常带着学生去近郊采集标本，每学期还要长途步行到某种稀有植物的产地去采集标本，他把整个大自然当做课堂。把旅途中接触到的每一种新奇的动植物和每一块有特点的地层都当成教材，生动地向学生传授知识。事实表明：正是亨斯洛这样的“伯乐”，发现和培养了有志向、有才华的达尔文，使他成为伟大的科学家。
1831年夏天，达尔文经亨斯洛教授介绍，跟随塞治威克教授去北威尔士考察那里的古岩层。这次旅行使他学会了如何发掘和鉴定化石，掌握了如何理解一个地方的地质的科学方法。
