1927年南昌起义之后，南昌起义前敌委员会决定回师广东，重建革命根据地，实行第三次北伐。8月3日，恽代英随起义部队撤离南昌，开始南征。
9月6日，起义军进驻福建汀州城，恽代英随革命委员会驻大人衙，安顿完毕，即带领大家上街开展宣传活动。他们在汀州城墙上贴上了革命委员会的宣言、告示；街道两旁的店铺门前也刷上了“革命者来”一类的词句；“没收大地主土地”，“耕者有其田”，“打倒土豪劣绅，铲除贪官污吏”等传单随处散发。起义军战士手执小旗，站在小板凳上演讲，宣传活动搞得热火朝天。在横岗岭师范学校礼堂，起义军在此与群众集会，恽代英和郭沫若等三四百人到场。恽代英在大会上作了报告，他戴着深度眼镜，边打手势边用宏亮的声音说：“我们这支军队是共产党领导的革命军队，是工农自己的军队，是为劳苦大众服务的，我们要打到广东去，建设根据地，实现土地革命。”恽代英的演讲非常有激情，听众都被他深深的感染了。
9月9日，周恩来、刘伯承、恽代英等率领先头部队一个团，由长汀抵上杭城。两三天后，主力部队也到达了。起义军的到来，给上杭共产党人和工农群众，带来无比的欢欣与鼓舞。
上杭地方党组织根据朱德军长的指示，在城关公园举行了一次盛大的军民联欢会。恽代英代表起义军发表了激动人心的长篇演说。他大声道：“革命！革命！这个口号人们喊得震天响，但是究竟什么叫革命？大家晓得吗？革命是反抗压迫的武装暴动；革命是牺牲自己打倒敌人来为工农人民谋利益的举动。不这样，就不算革命。”讲到特别激动时，他都会掏出手帕擦擦额头上的汗水。他继续说：“蒋介石、汪精卫现在背叛孙中山先生的联俄、联共、扶助农工的三大政策，屠杀工农群众，他们是十足的反革命，是人民的公敌，我们必须起来把他们打倒！与他们血战到底！我们大家要联合起来，打倒新军阀，打倒地主豪绅阶级和军阀代表蒋介石，坚决夺回被他们窃去的革命果实！”
9月13日，恽代英率南昌起义军离开上杭，上杭各界群众夹江欢送，几十条民船满载起义军指战员及武器辎重由汀江顺流而下，入永定县洪山、峰市镇；另一部分走陆路，从上杭步行至稔田，进入永定县峰市镇。
起义军在洪山、峰市活动七天之久。恽代英带领宣传人员，不失时机地开展宣传活动。如今，在这些地方的墙头上，还依稀留有当年书写的“工农暴动起义”、“打倒土豪劣绅”、“实行民权教育”、“农民协会是为人民谋利益的”、“实行减租减息”等标语。恽代英同时还派出宣传队协助泮境、田梓、小墩、上塔、王坑、迳石、九州、石杰等乡村恢复和发展农民协会，发展的会员有900多人。
此后，恽代英领导了广州起义。党的“六大”后，恽代英调到上海，任党中央宣传部秘书长，1929年冬又调中央组织部任秘书长。此时，资本主义世界爆发了空前严重的经济危机，国内军阀又重新开战。中国革命力量乘时发展起来，但是在“立三路线”的错误引导下，革命力量因为盲目的暴动斗争而受到严重损失。
恽代英首先觉察出了这种左倾盲动主义的危害性，并在实际工作中进行了抵制。1930年春，中共福建省委第二次代表大会在厦门召开，恽代英以中央代表的身份出席指导。中共福建省委在恽代英指导下，很顺利地完成了大会的任务。这次大会的决议虽然也有“全省总暴动”之类“左”的词句，但在制定具体任务时，却抵制了“立三路线”的左倾盲动错误。“决议”强调福建省委的主要任务是深入与扩大土地革命，在游击战争中建立和扩大红军，巩固发展苏维埃区域的工作。特别是“决议”明确指出闽西红军应向敌人力量较薄弱的闽南方向发展，而没有按照李立三的主张向敌人力量较强的广州方向发展。
会后，恽代英视察了闽西苏区，这是他第二次到闽西，亲眼看到“闽西十万工农群众从斗争中建立苏维埃政权，获得朱毛红军长期游击战争经验的帮助与指导，在政治上确实已表现了伟大的成绩。他们驱逐了地主豪绅国民党军阀，分配了土地，改良了工人的生活”。这一切使他开阔了眼界，认识到在农村建立苏维埃政权的重要性。他用饱含激情的笔写下了《请看闽西农民造反的成绩》和《闽西苏维埃的过去与将来》两篇文章，分别发表在1930年2、3月《红旗》第八十三、八十七期上。
1930年4月初，恽代英回到上海。5月6日，他带着一包传单到韬明路惟兴里交地下党同志散发，碰到英国巡捕搜查而被拘押。恽代英谎称自己是失业工人，名叫王作霖。次日，他被以共产党员嫌疑引渡到上海国民党公安局，旋转押到龙华警备司令部，6月又转至漕河泾监狱。恽代英在狱中领导难友进行了绝食斗争，但不幸被叛徒顾顺章出卖。1931年4月29日，恽代英终被国民党反动派杀害于狱中，死时年仅36岁。
